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我院复材所与合作单位研究成果论文发表于《自然·通讯》(Nature Communications)
发布人:刘玉菡  发布时间:2021-06-01   浏览次数:10

近日,我院复合材料一结构研究所与合作单位在纳米复合催化剂电催化析氧反应(OER)研究方面取得进展,相关的研究论文《利用CeO2改变Co3O4的氧化还原特性以及局域成键状态增强酸性析氧催化》发表于《自然·通讯》(Nature Communications)上。

电催化将水裂解制取氢气和氧气在能源以及航天领域有重要应用。电解水制氢是新能源快速发展背景下,完善清洁能源消纳长效机制以及实现电网和气网互通的重要手段,而电解水制氧更是目前公认最合理的空间站氧气补给技术。服役于酸性环境的质子交换膜(PEM)电解槽是高效的电解水装置,具有服役电流大以及制取气体纯净等优点,但是酸性OER催化剂的设计是制约其规模化应用的主要因素之一。现有催化剂主要是Ir和Ru等贵金属化合物,储量低且价格高昂。因此开发廉价高效的催化剂是解决当前技术瓶颈的重要手段。

研究人员通过设计纳米复合材料的策略,利用CeO2对Co3O4进行改性。尺寸为~ 5 nm的CeO2与~ 9.7 nm的Co3O4形成紧密结合的界面,从而扩大两相界面处的电子调控作用,使其局域结构以及氧化还原特性发生改变。利用动力学同位素效应(KIE)、pH相关性和温度相关性分析对Co3O4/CeO2纳米复合催化剂进行了精细的电化学表征,并结合原位Raman和非原位X射线近边吸收谱(XAS)的结构表征,清楚地揭示了催化剂的局域结构特征及其在OER过程中的动态演化过程变化。研究发现:纳米CeO2的引入为Co3O4创造了更有利的局域成键环境,使得Co3O4表面的CoIII物种容易被氧化为OER活性CoIV物种,并抑制了该过程中的电荷积累。该过程显著提高了酸性OER催化活性,过电位减低了84 mV,使得Co3O4/CeO2成为目前最好的非贵金属酸性OER催化剂之一。同时,稳定性分析揭示了Co3O4/CeO2复合结构在具有优异催化活性的同时能保持较好稳定性,打破了对酸性OER中催化活性与稳定性折衷关系的认知。该项研究不仅利用储量丰富的过渡金属设计出了高效的酸性OER催化剂,也为其它反应的催化剂设计提供的新的策略。

本研究得到了学校“青年科学家工作室”和“世界顶尖大学战略合作计划”的支持。

文章链接: https://doi.org/10.1038/s41467-021-23390-8